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Sep 10, 2023

Un réacteur à décharge à barrière diélectrique, refroidi par eau, de forte puissance, pour les études de dissociation et de valorisation du plasma de CO2

Rapports scientifiques volume 13,

Rapports scientifiques volume 13, Numéro d'article : 7394 (2023) Citer cet article

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Visant l'utilisation et la valorisation énergétiquement efficaces du dioxyde de carbone dans le cadre d'études de décarbonisation et de recherche sur l'hydrogène, un nouveau réacteur à décharge à barrière diélectrique (DBD) a été conçu, construit et développé. Ce banc d'essai avec des électrodes refroidies à l'eau est capable d'une puissance plasma réglable dans une large gamme de 20W à 2 kW par unité. Le réacteur a été conçu pour être prêt pour l'intégration de catalyseurs et de membranes visant une large gamme de conditions et de processus de plasma, y ​​compris des pressions faibles à modérées (0,05 à 2 bars). Dans cet article, des études préliminaires sur la dissociation hautement endothermique du CO2, en O2 et CO, dans un écoulement de mélange de gaz pur, inerte et noble sont présentées. Ces expériences initiales ont été réalisées dans une géométrie avec un intervalle de plasma de 3 mm dans un volume de chambre de 40 cm3, où la pression du procédé a été variée de quelques 200 mbar à 1 bar, en utilisant du CO2 pur et dilué dans du N2. Les premiers résultats ont confirmé le compromis bien connu entre le taux de conversion (jusqu'à 60 %) et l'efficacité énergétique (jusqu'à 35 %) dans les produits de dissociation, mesurés en aval du système de réacteur. L'amélioration du taux de conversion, de l'efficacité énergétique et de la courbe de compromis peut être obtenue en ajustant les paramètres de fonctionnement du plasma (par exemple, le débit de gaz et la géométrie du système). Il a été constaté que la combinaison d'un réacteur à plasma de haute puissance refroidi à l'eau, ainsi que de diagnostics électroniques et de forme d'onde, d'émission optique et de spectroscopies de masse, fournit un cadre expérimental pratique pour les études sur le stockage chimique des transitoires et des surtensions électriques rapides.

La manipulation à grande échelle et économe en énergie des gaz pertinents pour les cycles énergétiques, à la fois liés aux activités humaines et aux processus naturels, du volcanique au naturel-biologique, est un objectif historique pour la technologie humaine tout en posant plusieurs défis scientifiques et multidisciplinaires. En effet, les transformations chimiques en phase gazeuse entre H2, H2O, O2, CO2, CO, N2, NH3, CH4 et les hydrocarbures supérieurs représentent la plus grande partie de l'échange d'énergie des processus naturels et humains à la surface de la terre et de l'émission de gaz à effet de serre dans l'atmosphère.

Au-delà de la faisabilité technologique d'interférer avec un système planétaire à si grande échelle en dehors de l'omniprésente combustion par oxydation, acquérir les connaissances pratiques de la science fondamentale aux détails technologiques sur le stockage et la transformation de l'énergie est une prémisse obligatoire à toute "transition écologique" qui n'implique pas une réduction drastique des (vies et) du bien-être humains sur terre.

Le concept d'utilisation de la dissociation du plasma de CO2 pour mettre en œuvre un stockage d'énergie à grande échelle a été développé à la fin des années 70 principalement par le groupe de Legasov1. À l'époque, le problème était la disponibilité abondante de l'énergie nucléaire pendant les heures de nuit, et il a été proposé que l'hydrogène puisse être produit par dissociation du plasma CO2, séparation CO/O2 et réaction en aval du CO avec l'eau en H2 (et CO2) comme alternative à l'électrolyse de l'eau. En raison du temps de réponse extrêmement rapide des systèmes d'alimentation à plasma, le même concept est intéressant pour être appliqué aux transitoires et aux surtensions d'énergie électrique renouvelable, pour mettre en œuvre un schéma de stockage d'énergie en boucle fermée « power to gas » dans H2. En outre, la présence simultanée dans la même usine de H2 et de CO suggère que la voie de réaction en « boucle ouverte » peut devenir pratique en fonction de la disponibilité et des prévisions des énergies renouvelables électriques, des besoins en réseau et en carburant pour produire des carburants électriques (appelés e-carburants).

En effet, à l'échelle du laboratoire, ces premières études ont trouvé et rapporté des rendements énergétiques de dissociation élevés : 80 % pour le flux subsonique et 90 % pour le flux supersonique, pour une pression de gaz, une densité et une énergie électroniques optimisées dans les plasmas excités par micro-ondes2. À l'inverse, les plasmas à décharge à barrière diélectrique (DBD)3 à haute fréquence (HF, dans la gamme des 100 kHz) sont plus intéressants que les plasmas à micro-ondes (MW)4 pour s'appliquer pratiquement au concept en raison de plusieurs avantages : faible coût, efficacité élevée du conducteur électrique (c'est-à-dire prise murale au plasma), conducteurs à puissance moyenne élevée avec des composants à faible coût, évitement des réseaux d'adaptation MW et mise à l'échelle jusqu'à la taille industrielle (comme pour les ozoniseurs5). Contrairement aux décharges luminescentes à courant continu6, les plasmas DBD sont facilement stabilisés à haute pression (c'est-à-dire atmosphérique et au-dessus7) car ils empêchent intrinsèquement les emballements thermiques sur les surfaces des électrodes en injectant une charge limitée par cycle. Sur la figure 1, nous montrons un schéma du plasma DBD, où la panne de gaz est induite par une haute tension alternative appliquée à travers des enceintes de parois diélectriques remplies de gaz, car des charges sont induites de manière capacitive sur la surface diélectrique des parois internes et se déplacent le long des surfaces internes (décharge de surface) et à travers l'espace (décharge de gaz).

Le mécanisme DBD, les charges induites sont représentées pour l'alternance positive. Cp est la capacité parasite tandis que Cs est la capacité pendant la décharge.

Plusieurs systèmes plasma différents ont été appliqués aux études de dissociation du CO2 depuis lors, basés sur le DBD7,8,9,10,11,12,13, les décharges luminescentes6,14,15, les micro-ondes4, les arcs glissants et rotatifs11,16,17,18,19,20 à la fois pour la désintégration directe du CO2 et vers sa valorisation via la méthanation11,21,22, le reformage à sec23,24,25 et pour la production de liquide s26 lorsque des systèmes catalytiques sont ajoutés à la zone de décharge. À notre connaissance, le rendement le plus élevé rapporté à ce jour est de 43 %, pour un système à décharge luminescente (GD) (en fait un arc rotatif)7 et de 50 % pour une grande décharge à micro-ondes fonctionnant à 4 kW27. Cependant, aucune de ces études n'a impliqué l'utilisation de DBD haute puissance (kW) refroidis à l'eau.

Une caractéristique commune qui a été signalée dès les premiers jours est le compromis entre le taux de dissociation du CO2 et l'efficacité énergétique2,28. Une efficacité énergétique élevée n'a été observée qu'avec de faibles taux de conversion, la raison étant la compétition de la contre-réaction plasma du CO et de l'O2 dissociés en amont. Ce phénomène impose des exigences strictes sur l'efficacité de séparation des produits de décharge en aval du plasma, principalement le CO de l'O2 si l'on doit convertir le CO en H2 par réaction de conversion eau-gaz (WGS) et suggère l'intégration de membranes sélectives à l'O2 dans la région du plasma29.

La puissance du plasma doit généralement correspondre à l'enthalpie de dissociation du flux d'entrée de CO2, et elle est tracée à la Fig. 2, sur la base d'une enthalpie de réaction de 283 kJ/mol. En règle générale pour le dimensionnement du système, environ 1 kW est nécessaire pour dissocier 5 Nl/min de CO2 en supposant une efficacité de 100 %.

La puissance nécessaire pour dissocier un flux de CO2, basée sur une enthalpie de réaction de 283 kJ/mol.

Dans ce travail, nous présentons le fonctionnement d'un réacteur DBD avec une conception de puissance supérieure à 1 kW, jusqu'à 2 kW pour correspondre à des débits de CO2 jusqu'à 10 Nl/min. A cette puissance le refroidissement par eau est nécessaire pour stabiliser thermiquement le système, il refroidit également la surface des électrodes visant à limiter les contre-réactions et améliore le couplage diélectrique tout en évitant la formation d'ozone à l'extérieur du réacteur. Le réacteur a fonctionné avec du CO2 a été alimenté à la fois sous forme de gaz pur, à partir d'un processus de "capture de carbone" mélangé avec du N2, à partir des "échappements de combustion", cependant les mélanges testés n'étaient pas analytiques et pour la caractérisation du réacteur uniquement.

Voici un bref aperçu de l'article : nous présentons d'abord un schéma du réacteur, sa conception du circuit de commande et l'appareil expérimental. Puis nous présentons la caractérisation du réacteur et du processus de dissociation dans différentes conditions opératoires, avec une puissance plasma, une pression et un débit de CO2 variables. Enfin, nous discutons plus en détail de certaines lois d'échelle pour la dissociation du CO2 dans un DBD, en vue d'une optimisation du système pour une dissociation efficace dans des DBD à haute puissance à la lumière de la littérature disponible.

Pour cette étude, nous avons développé un réacteur DBD avec les caractéristiques suivantes : puissance > 1 kW, fonctionnement du vide à deux bars de pression absolue, barrière de quartz unique sur l'électrode externe, électrode interne mise à la terre et électrode externe haute tension, diélectrique et électrode externe refroidis à l'eau, positionnés en géométrie verticale.

Le refroidissement à l'eau, une caractéristique inspirée par d'autres systèmes de DBD à haute puissance tels que "Excilamps" 3,5 populaire dans les années 90, a été sélectionné pour plusieurs raisons: Limiter les problèmes de recombinaison CO + O2 en évitant la présence de surfaces de métal chaud, atteignant une stabilité thermique à long terme pendant les opérations et des conditions thermiques similaires sous différentes régimes de puissance de plasma, améliorer le couplage diélectrique (IE le Narrier (IE Contacteur) entre les mressions diectriques (IE Contacteur (IE Contact électrique) entre le nautiquement dalectrique (IE Contact électrique) entre les mressions de la dielectricité (IE Contacteur (IE Contacteur) entre les mressions diectriques (IE Contacteur (Ie Nuptificat a εr = 80) et inhiber la formation d'ozone dans l'air autour du réacteur. Étant donné que nous alimentons l'eau courante du robinet pour le refroidissement à travers des tubes en téflon de 4 mm de diamètre intérieur, cela ajoute dans notre laboratoire une résistance de 400 kΩ à la terre (mesurée à basse tension continue). Lors de la mise sous tension du circuit, aucune formation de bulles de gaz (c'est-à-dire d'électrolyse) n'a été observée dans l'eau près de l'électrode à mailles d'acier externe et aucune oxydation accrue n'a été observée sur l'électrode externe.

Le réacteur lui-même est basé sur un tube de quartz de 0,5 m de long et de 40 mm de diamètre et de 2 mm d'épaisseur (36 mm de diamètre intérieur) qui agit comme barrière diélectrique. L'ensemble d'électrodes internes est basé sur une tige de support en acier inoxydable de 10 mm de diamètre refroidie à l'eau, qui peut être équipée d'électrodes coaxiales de plus grand diamètre pour réduire l'espace de décharge sur une section de réacteur sélectionnée (actuellement 120 mm) face à l'électrode externe immergée. Un schéma général de l'appareil expérimental et de la configuration des électrodes est présenté à la Fig. 3.

Un schéma général de l'appareil expérimental (à gauche) et de l'électrode DBD verticale refroidie à l'eau et de la région de décharge (à droite).

Les gaz sont alimentés par des contrôleurs de débit massique à commande numérique (MKS 1178) équipés de vannes pneumatiques de coupure, qui ont été calibrées au moyen d'une colonne à bulles. Les gaz sont mélangés puis introduits par le haut dans le réacteur, où ils traversent la région du plasma et sortent du réacteur par le bas.

Le réacteur est équipé de raccords à bride à vide et peut fonctionner soit à basse pression, en actionnant une pompe à membrane en conjonction avec une vanne de régulation de pression (MKS 235B) et un contrôleur (série MKS 600) et une jauge capacitive absolue (MKS 626D), soit à la pression atmosphérique, lorsque nous contournons l'installation de régulation de pression vers une ligne d'échappement commune, où le gaz est échantillonné. Le réacteur est étanche au vide et peut maintenir le vide au niveau du mbar pendant des jours. Par conséquent, puisqu'aucun dépôt ne peut être observé sur les électrodes, le débit massique, à proximité de la région d'échantillonnage, est égal au débit entrant, tandis que le débit molaire augmente en raison de l'augmentation de la mole dans la réaction.

Le pilote du réacteur a été construit autour du concept d'un circuit de décharge résonnant CA pour atteindre une puissance élevée et un rendement électrique élevé. Fondamentalement, dans le circuit primaire, deux IGBT (transistors bipolaires à grille isolée) commutent une batterie de condensateurs basse tension (jusqu'à 400 V, chargés par un Variac) à une fréquence et une tension sélectionnées, qui peuvent être contrôlées manuellement par l'opérateur. Le circuit alimente l'enroulement primaire d'un transformateur haute tension à noyau de ferrite sur mesure, l'une des bornes haute tension de l'enroulement secondaire est directement connectée à l'électrode externe (immergée dans l'eau de refroidissement et en contact intime avec le tube de quartz externe) tandis que l'autre à l'électrode interne mise à la terre. L'enroulement secondaire du transformateur et l'inductance globale du circuit "L" sont conçus pour une valeur "LC" telle que le circuit entre en résonance à une fréquence de fonctionnement cible, sur la base de la capacité parasite "C" du réacteur (c'est-à-dire Cp, la capacité lorsque le système de réacteur n'est pas rempli de plasma). Le réglage de la fréquence de commutation du circuit primaire sur la plage correcte (actuellement de 50 à 160 kHz) entraînera une forte augmentation de la tension de décharge près de la résonance, ce qui conduit initialement à la formation de la décharge dans l'entrefer, puis au réglage fin de la puissance fournie au plasma sur une plage de fréquences étroite. À savoir, à mesure que la tension du pilote et la puissance augmentent dans le processus, et que le réacteur devient de plus en plus rempli de plasma, sa capacité de circuit augmente et la fréquence de résonance se décale vers des valeurs inférieures, ce processus non linéaire rend le réglage de fréquence nécessaire.

Un schéma simplifié du circuit de commande est présenté à la Fig. 4, dans le cadre des calculs LTSpice30 qui ont été effectués pour le dimensionnement, la conception et le développement initiaux du système. Ici, les commutateurs du circuit primaire sont remplacés par des sources d'onde alternative ou carrée et le plasma (complexe) est simplifié en tant que source de tension comportementale, qui peut avoir un état ouvert et fermé, avec différentes résistances, en fonction de la tension et du courant d'écart. Malgré sa simplicité, une telle approche a permis de dimensionner les composants du circuit, sur la base de valeurs de claquage de CO2 connues31 et de valeurs de capacité calculées basées sur les dimensions physiques et les constantes diélectriques de l'assemblage. Ici, L3:L4 constitue le transformateur HT principal qui intensifie une source de courant pulsé, L5 est une inductance parasite, C1 et C3 donnent la capacité en circuit ouvert (pas de décharge), tandis que C2 est la capacité du réacteur lorsqu'il est rempli de plasma. Le circuit de commande (non représenté ici) peut piloter à travers R2 et C4 les impulsions qui commutent le composant "plasma gap" (une source de tension comportementale) dans deux états résistifs différents pour la conduction et l'isolation.

Le schéma de circuit du pilote du réacteur. Ici C2 est la capacité pendant la décharge, tandis que C1 et C3 sont les capacités parasites.

Le diagnostic de décharge électrique principal et la mesure de puissance sont effectués par des mesures de tension et de courant en ligne : une sonde de courant à résistance shunt de 1 Ω relie l'électrode interne à la terre (R3 sur la Fig. 4), une sonde haute tension haute fréquence (Tektronix 6025A) est en contact direct avec l'électrode externe, et les deux sont alimentés vers un oscilloscope (Tektronix TDS 220) connecté à un PC par une interface GPIB. En effectuant un produit point à point du courant de décharge et de la forme d'onde de tension avec un tableur, la puissance électrique fournie à la décharge peut être calculée32,33, comme la moyenne de la trace du produit résultant sur un nombre entier de périodes de tension. Un système de spectroscopie d'émission optique (OES) basé sur un spectromètre couplé à fibre (Ocean Optics HDX1100-XR) peut enregistrer la lumière émise par le plasma de 200 nm à 1,1 μm, qui est ensuite analysée avec un logiciel spécifique (Specline, par Plasus Software) pour les transitions atomiques et ioniques.

Les produits gazeux sont mesurés avec un spectromètre de masse (Hyden Analytical HPR-20 R&D Gas Analysis System, équipé d'un kit de gaz corrosif) qui échantillonne les gaz en aval du réacteur, les traces temporelles des produits dissociés sont mises en relation avec l'horodatage d'acquisition des autres diagnostics pour construire des courbes d'efficacité. Le gaz est prélevé à l'aide d'un capillaire en quartz chauffé en aval de la pompe à membrane pendant les expériences à basse pression (sous la pression atmosphérique) et la dérivation à la pression atmosphérique. La concentration du gaz principal CO2, CO, O2, N2 est détectée et enregistrée en continu avec le logiciel QGA 2.0.4 de Hyden Analytical sous forme de pourcentages volumétriques. L'étalonnage est effectué avec une méthode d'étalonnage multipoints utilisant différents mélanges d'étalonnage des gaz, le détecteur utilisé pour cette analyse est une coupelle de Faraday, l'énergie des électrons est fixée à 70 eV et le courant d'émission est fixé à 400 (uA). L'étalonnage est effectué à vide optimal dans le spectromètre de masse à 1,97 10–7 mbar réglé également lors des essais à cette valeur. Le débit pendant l'étalonnage a été fixé à 400 sccm/min, après que les mélanges d'étalonnage avec différents débits ont été testés pour évaluer la précision de l'étalonnage. Pour la caractérisation des éventuels composés mineurs (NOx) formés lors des tests avec de l'azote, on utilise le logiciel Hyden Analytical MASsoft pour vérifier les ppm produits, avec les mêmes paramètres instrumentaux. L'analyse et l'étalonnage sont effectués pour différents fragments de masse dans le cas du test avec et sans azote, dans le premier cas le CO2 a été mesuré à la masse 44, dans le second la masse de CO2 a été mesurée à la masse 45 dans ce cas la masse d'azote est mesurée à 29 afin de séparer les deux. Un analyseur de gaz ABB avec des modules URAS 16 sur les gaz d'échappement a également été appliqué lors d'un essai pour contre-vérifier les valeurs de concentration de CO2 et de CO.

La concentration en CO2 a été mesurée au début et pendant la décharge plasmatique ; les moles de CO2 ont été calculées en supposant que la seule réaction était la réaction de dissociation. D'autres réactions se produisent, mais la concentration d'autres espèces telles que l'O3 (pour la dissociation pure du CO2 uniquement) ou les oxydes d'azote (pour les mélanges CO2/N2) est négligeable et n'a pas été détectée en quantités significatives par les mesures de spectrométrie de masse. De plus, le calcul de la conversion via la teneur en CO2 dans l'alimentation et dans les gaz d'échappement est dans l'erreur expérimentale, comme déjà rapporté dans la littérature12. Par conséquent, la conversion a été calculée comme dans l'équation. (1):

où \({F}_{tot,in}\) est le débit total de gaz respectivement à l'entrée ou à la sortie, \({\gamma }_{{CO}_{2},in}\) est le pourcentage volumique de CO2 à l'entrée mesuré au début du test avec le spectromètre de masse sans le plasma, \({\gamma }_{{CO}_{2},out}\) est le pourcentage volumique de CO2 à la sortie lorsque le plasma est allumé.

Dans le cas de mélanges contenant du N2, la concentration des gaz étudiés avec le spectromètre de masse était le CO2 à la masse 45, le N2 à la masse 14 et l'O2 à la masse 32 ; la mesure du CO a été négligée puisque la contribution du CO sur la masse 29 a été jugée négligeable à une concentration inférieure à 30% v/v de CO (intensité relative de la masse 14 sur le CO égale à 3:1000 et de la masse 14 sur le N2 égale à 60:1000). Dans cette condition puisque seuls des ppm de composés NOx ont été détectés, et que la réaction principale est la dissociation du CO2, alors le N2 a été pris comme constant tout au long de la réaction et l'Eq. (2) ont été appliqués pour estimer la conversion du CO2, et la contribution du CO2, du N2 et du CO est découplée :

où \({\gamma }_{{CO}_{2}\_45,in}\) et \({\gamma }_{{CO}_{2}\_45,out}\) sont la fraction volumétrique de CO2, mesurée à la masse 45, respectivement dans l'alimentation et avec le plasma.

Le rendement a donc été calculé à partir de la puissance de décharge dans le plasma (Pplasma) et de la puissance théorique nécessaire pour dissocier complètement le CO2 (Preq) (5) :

Le bilan carbone (C%) nécessaire pour évaluer l'éventuel dépôt de résidus carbonés lors du plasma a été calculé à l'aide de la formule (4) :

Les expériences initiales ont été réalisées pour déterminer les plages de fonctionnement et pour régler le matériel afin d'éviter les arcs électriques et d'autres problèmes de fonctionnement dus à une isolation et un dimensionnement des électrodes inadéquats, qui peuvent entraîner des décharges indésirables le long des isolateurs, des câbles et du noyau du transformateur. Étant donné que nous voulons que le circuit alternatif secondaire à haute tension résonne à travers l'espace entre les électrodes, il faut veiller à éviter un couplage capacitif parasite indésirable et une surtension à travers les isolateurs.

Une série d'expériences a ensuite été menée en faisant varier la puissance, la pression et le débit total de gaz, à la fois en CO2 pur et dans divers rapports de N2/CO2, mesurant la conversion et la puissance du plasma dans tous les cas.

Dans la Fig. 5, nous montrons une image photographique du réacteur pendant les opérations, à gauche avec CO2/N2, et à droite avec un CO2 pur. La différence visuelle évidente est due à l'émission optique de N près de 400 nm et à l'absence de fortes raies d'émission visibles pour le CO2.

Deux images photographiques du réacteur en fonctionnement, à gauche avec le mélange CO2/N2 et à droite avec le CO2 pur.

Visuellement, la décharge DBD se compose de plusieurs micro-décharges qui se déplacent sur les surfaces des électrodes et recouvrent la surface des électrodes en migrant lentement pour remplir la surface et le volume. Les micro-décharges individuelles peuvent également être vues comme des pointes de courant dans les traces de l'oscilloscope du signal de la résistance de la sonde shunt, chacune durant 10 s de ns5.

De plus, puisque nous n'avons pas observé la formation de carbone solide sur l'électrode interne ni sur la surface diélectrique, une cokéfaction pourrait être exclue.

Sur la figure 6, nous montrons les traces de l'oscilloscope de deux formes d'onde typiques de tension et de courant mesurées respectivement avec une sonde haute tension et sous forme de chute de tension à travers une résistance shunt ainsi que la puissance de plasma calculée.

Formes d'onde typiques de tension et de courant, forme d'onde de puissance et calcul de la puissance moyenne. Ici à gauche, (a) et (b) la décharge fonctionnant à faible puissance, à droite (c) et (d), à forte puissance. La pression est de 1 bar dans un mélange de 1000 sccm CO2 et 60 sccm N2.

A titre d'exemple, nous montrons sur le volet gauche des Fig. 6a et b les formes d'onde pour une décharge fonctionnant à faible puissance et sur le côté droit, (c) et (d), à haute puissance, à 1 bar dans un mélange CO2 60 sccm N2 de 1000 sccm (centimètre cube standard par minute). Il convient de noter que des précautions doivent être prises lors de la mesure des formes d'onde de courant avec l'oscilloscope en raison de la fluctuation rapide des formes d'onde, des pointes liées aux décharges individuelles des streamers, de sorte qu'une sonde à large bande passante est utilisée ou qu'un condensateur doit être placé à travers la résistance shunt. Cependant, une échelle de temps, une bande passante et un taux d'échantillonnage appropriés doivent être sélectionnés pour éviter de mal estimer la puissance du plasma. Nous avons ensuite confirmé l'exactitude de la puissance mesurée en mesurant l'absorption de courant alternatif par l'alimentation avec des sondes de tension et de courant.

En ajustant les débits et en mesurant la conversion et la puissance du plasma, nous avons pu obtenir nos courbes d'efficacité énergétique. Dans la Fig. 7, nous rapportons la conversion et l'efficacité énergétique du CO2 pur à différents débits et pressions. Sur le volet supérieur gauche 7a à la pression de 400 mbar (soi-disant là où une efficacité optimale avait été signalée pour les plasmas MW2) et pour un débit plus important de 2000 sccm à 1 bar sur le volet supérieur droit, 7b.

Conversions et rendements pour les flux de CO2 pur : (a) pression de 400 mBar et débit allant de 100 à 600 sccm, (b) 1 bar et 2000 sccm, (c) 300 sccm à 0,4 et 1 bar. ( d ) Traces temporelles typiques des spectres de masse, ici celles appliquées à la figure 7a.

Sur la figure 7c, en bas à gauche, nous comparons les données à 300 sccm et à différentes pressions et puissances. Enfin, en bas à droite, 7d, nous rapportons une trace temporelle typique pour une expérience de dissociation pure du CO2, d'où les valeurs de conversion et d'efficacité énergétique ont été extraites pour construire la Fig. 7a).

En tant que tendance générale, nous pouvons remarquer comment l'efficacité, tout en diminuant généralement avec la puissance du plasma, augmente avec le débit lorsque des puissances plus importantes sont appliquées, ce qui indique l'importance d'une correspondance correcte, cohérente avec ce qui est rapporté sur la Fig. 1. Il est également important de noter la réponse temporelle rapide du système lorsque la puissance du plasma est appliquée et variée, ce qui est prometteur pour l'application de transitoires d'énergie rapides. Comme prévu avec un volume d'interaction constant, plus le débit est important, plus la réaction est rapide.

La figure 7a montre les conversions de CO2 à une pression de 400 mbar et une puissance comprise entre 50 et 850 W. Les débits d'entrée ont été fixés à 100, 300 et 600 sccm. Au débit le plus bas de 100 sccm, une conversion élevée de 20% a été mesurée à une puissance d'environ 50 W, qui a augmenté rapidement pour se stabiliser à une valeur de 30% à environ 500 W, puis ne variant pas de manière significative à des puissances plus élevées jusqu'à 900W. Au fur et à mesure que les flux augmentaient, les courbes de conversion atteignaient une tendance de plus en plus linéaire avec une diminution progressive des conversions, par exemple, au flux maximal de 600 sccm, la conversion n'était que de 8% à 105 W, pour augmenter à 25% à la puissance maximale de 800 W. L'efficacité du plasma a montré une tendance opposée à celle observée pour la conversion du CO2. C'est-à-dire qu'à la puissance la plus faible, un rendement raisonnable de 8 % a été obtenu avec le débit le plus élevé de 600 sccm, mais il a diminué à 5 % lorsque le débit a été réduit à 100 sccm. Au fur et à mesure que la puissance augmentait, le rendement diminuait significativement et atteignait encore une valeur de 4 % au débit le plus élevé, tandis qu'il s'effondrait à moins de 1 % au débit le plus faible.

La figure 7b montre la conversion et l'efficacité lorsqu'un débit plus important de 2000 sccm est appliqué. Ici le rendement énergétique commence à 12% à 200 W, et diminue à 5% à 1000 W, mais les conversions sont plus faibles avec une tendance inverse passant de 4% à faible puissance à 11% à 1000 W.

La figure 7c explore l'effet de la pression au débit de 300 sccm, à 400 mbar (courbes rouges) la conversion et l'efficacité énergétique sont toujours supérieures à 1 bar. Le fait que les conversions soient plus élevées, malgré le temps de séjour plus long à haute pression, peut être dû à l'augmentation de volume de la réaction de dissociation, mais cela indique également des paramètres plasma moins optimaux, car la décharge devient moins diffuse et plus filamentaire à haute pression3,5.

La figure 7d montre les traces temporelles des spectres de masse qui ont été appliquées pour construire les courbes de conversion et d'efficacité énergétique rapportées sur la figure 7a. La réponse temporelle du système aux différentes conditions du plasma est prometteuse pour la valorisation des transitoires rapides d'énergie électrique. Du fait de l'absence d'inertie thermique dans un plasma froid, le temps de montée des traces de tous les produits est simplement lié au temps de séjour de l'appareil.

Dans la Fig. 8, les taux de conversion et les rendements énergétiques sont rapportés pour les mélanges N2/CO2, à différents débits et pressions allant de 200 mbar à 1 bar. Sur la rangée du haut pour un rapport fixe de 3:1 : 8a à gauche pour un débit plus petit de 133 sccm et à droite, 8b pour 400 sccm. Encore une fois, en bas à gauche 8c l'effet du débit total pour le mélange 3:1 à 400 mbar.

Conversion et rendements pour les mélanges CO2/N2, à différentes pressions, débits et puissances : (a) effet de la pression à un rapport 3/1 et CO2 = 100 sccm et, (b) rapport 3/1 et CO2 = 300 sccm ; (c) effet pour débit au rapport 3/1 et P = 400 mbar ; (d) effet de différents rapports CO2/N2 à P = 500 mbar et CO2 = 1000 sccm.

Nous avons également étudié l'effet de quantités variables de N2 par rapport à un grand flux de CO2 pur de 1 000 sccm, comme indiqué sur la figure 8d à 500 mbar.

Considérant que nous avons augmenté la tension d'alimentation à des étapes fixes tout en construisant les courbes de puissance, nous avons remarqué que l'ajout de N2 peut améliorer le couplage de puissance à la décharge à des tensions plus basses, en effet nous pourrions alimenter jusqu'à 2 kW avec 1000 sccm CO2 et 240 sccm N2.

Dans la Fig. 8a, avec un flux de 100 sccm de CO2 et 33 sccm de N2, à 400 mbar nous atteignons une conversion supérieure à 60 %, à 800 W, l'efficacité énergétique commence à 10 % à 100 W et atteint 2 % à 800 W.

Des tendances très similaires sont observées pour la conversion et l'efficacité à toutes les pressions sur la Fig. 8b, où le débit est de 300 sccm de CO2 et 100 sccm de N2, des efficacités et des conversions plus importantes sont observées à 400 mbar et 500 mbar par rapport aux pressions inférieures et supérieures. Ici, on observe un rendement énergétique de 26% avec une conversion de 22% at à faible puissance à 500 mbar, alors qu'encore à faible puissance on a 36% de conversion et 22% de rendement à 1 bar. Le cas 400 mbar est détaillé sur la Fig. 8c à différents débits. Ici, des débits plus élevés produisent une efficacité énergétique plus élevée et des conversions plus faibles en raison des décalages de puissance de décharge avec l'enthalpie du flux de réactif. A 400 sccm CO2 et 150 sccm N2 (total 550 sccm) un bon compromis est observé pour la conversion et l'efficacité, respectivement 25% et 22,5% à 100 W et 35% et 15% à 230 W.

Sur la figure 8d, nous explorons l'effet de différents ajouts de N2 à un grand flux de 1000 sccm de CO2 à 500 mbar. Ici on pourrait coupler au plasma jusqu'à 2 kW pour une conversion de 45%, mais un faible rendement de 3%. En évaluant les courbes rouge et noire, respectivement avec zéro et 60 sccm de N2 on remarque que N2 favorise la conversion mais pas l'efficacité.

Les résultats obtenus dans ce travail sont clairement cohérents avec ceux trouvés dans la littérature, qui a été récemment examinée par Snoeckx et Bogaerts34,35 : les tendances générales décrites ci-dessus sont confirmées et elles sont une caractéristique des réacteurs DBD également pour les plasmas résonants de puissance plus élevée. De manière constante, la plupart de nos résultats se situent dans la plage inférieure à 15 % d'efficacité à une conversion plus élevée, identifiée comme seuil dans l'article cité34,35. Dans le présent travail, nous avons obtenu une bonne combinaison de conversion et d'efficacité à 36 % et 17,3 % respectivement (courbe rouge sur la figure 8b) à pression atmosphérique, proches des meilleures valeurs rapportées34,35 à 42 % de conversion et 23 % d'efficacité, avec un réacteur DBD à lit fixe.

Nous avons également observé que l'injection de N2 dans les mélanges gazeux semble améliorer la conversion de la réaction due à la dissociation du CO2 lors de la collision avec des molécules métastables de N2, et cet effet est suffisamment fort pour compenser la plus faible teneur en CO2 dans le mélange34,35. La formation de gaz polluants tels que N2O et NOx formés comme sous-produits de réaction de l'ordre de quelques centaines de ppm peut poser un problème environnemental. Cependant, les mélanges d'alimentation d'un futur réacteur DBD dans des conditions pertinentes pour l'industrie devraient tenir compte de la présence de N2 puisque les gaz d'échappement les plus courants contiennent une certaine quantité de ce gaz.

Comme exemples d'application de la spectroscopie OES, sur la Fig. 9, nous montrons le spectre d'émission optique de la décharge fonctionnant dans N2/CO2 à faible puissance et à haut rendement (respectivement 100 W et 16 % sur la Fig. 9a) et à faible rendement et haute puissance (930 W et 3,5 % sur la Fig. 9b). Les spectres ont été collectés lors de la construction de la courbe d'efficacité de conversion verte (points étoiles) de la figure 8c.

Spectre d'émission optique des décharges dans N2/CO2 = 300/100 à 400 mBar (pour la courbe verte/étoile de la Fig. 8c) : (a) 100 W Eff = 16 % ; (b) Efficacité de 930 W = 3,4 %.

Nous avons observé que la décharge reste principalement sombre à l'exception de l'émission intense de N2 dans la partie UV-bleue du spectre. En augmentant la puissance, on observe en général une émission optique plus intense et le début d'émission du CO entre 700 et 800 nm. Si toute excitation électronique et émission optique dans la gamme eV représente une perte d'énergie et indique un dop d'efficacité, nous ne pourrions pas attribuer directement à cela la forte baisse d'efficacité énergétique avec la puissance. Cependant, cela indique que la distribution d'énergie des électrons dépasse la plage inférieure à eV où la dissociation du CO2 est la plus efficace1,2.

Dans un flux de CO2 pur de 300 sccm, une décharge haute puissance de 1750 W à 500 mbar, l'émission optique dans l'UV-visible est considérablement augmentée comme le montre la Fig. 10, alors que la décharge est principalement sombre à faible puissance. A ce niveau de puissance, bien supérieur à celui strictement nécessaire à la dissociation complète de ce flux de CO2 (voir Fig. 1), nous avons constaté la présence de fortes raies d'émission du CO et de l'O2, mais aussi des raies atomiques et ioniques du C et de l'O.

Spectre d'émission optique d'un plasma de décharge à haute puissance dans du CO2 pur : P = 1 bar, CO2 = 300 sccm, 1750 W. La présence d'une émission optique intense de CO dans la gamme de 1 eV, outre les raies atomiques, indique une excitation électronique excessive et une fissuration moléculaire, conduisant à une dissociation énergétiquement inefficace.

L'ionisation des électrons de haute énergie et l'émission de lumière avec une énergie supérieure à 1 eV indiquent que la décharge fonctionne dans un régime inefficace pour la dissociation du CO2. A l'inverse, si le CO2 est dissocié par des collisions avec des électrons de 1 eV et moins via des excitations vibrationnelles successives dans des états auto-dissociatifs2, alors la décharge doit rester "sombre", majoritairement exempte de raies d'émission dans le visible. De plus, aucune raie d'émission des atomes C et O, ni des ions CO, O2, C et O ne doit être observée, et un diagnostic OES en ligne sensible peut être efficace pour détecter l'incipit de différents régimes de décharge, énergétiquement inefficaces pour les dissociations de CO2. En outre, en améliorant la collecte de lumière, l'OES peut être appliqué pour mesurer la température de la phase gazeuse et la densité électronique en tant que diagnostic en temps réel pour optimiser la dissociation directe du plasma de CO2.

Dans notre système DBD refroidi à l'eau, les mesures OES identifient l'apparition de régimes de décharge moins efficaces dans le but de la dissociation pure du CO2 en O2 et CO. Cependant, il n'est pas encore clair si la chute d'efficacité est causée par les phénomènes à l'origine de l'apparition de raies d'émission optiques, étant donné que relativement peu d'énergie est transmise à l'émission par rapport à la puissance de décharge, compte tenu également du fait qu'une petite population d'électrons (dans la queue à haute énergie de la distribution d'énergie des électrons) peut provoquer cette émission.

Dans le but d'améliorer le système pour augmenter l'efficacité, nous observons d'abord que la puissance du plasma doit toujours être adaptée à l'enthalpie de dissociation du flux de gaz, et nous voyons que l'efficacité augmente à tous les niveaux de puissance dans les Fig. 7a,c et 8c, de sorte que travailler efficacement à haute puissance nécessiterait des débits plus importants que ceux explorés dans l'étude actuelle.

Parmi les autres raisons possibles de la baisse d'efficacité à puissance plus élevée, il y a l'augmentation de la température des surfaces des électrodes, où la contre-réaction (CO et O2 dans le CO2) peut être favorisée, ce qui peut être limité en appliquant d'autres matériaux et en améliorant la conception de la machine. Un calcul simple qui considère la conduction thermique cylindrique dans la géométrie actuelle, qui néglige les pertes de conduction thermique entre l'électrode et le support coaxial refroidi, indique que la surface de notre électrode en acier inoxydable atteint environ 115 °C avec une puissance de 1 kW et plus de 200 °C à 2 kW.

D'autres paramètres importants du plasma peuvent être décalés par rapport aux valeurs optimales et peuvent être réglés et optimisés36, le champ électrique réduit E/N0, probablement trop élevé2,28,37. Pour une décharge homogène et sans banderoles, le champ électrique réduit pourrait être estimé à partir de la tension et de la forme d'onde du courant en divisant la tension mesurée au début du courant par l'écart et la pression. Les nombres que nous obtenons sont de l'ordre de 1–3 × 10–15 vcm2, ce qui implique un régime d'excitation électronique plutôt que vibrationnel. Pour les décharges inhomogènes dominées par les streamers, le tableau est plus complexe car E/N0 n'est pas le même à travers la décharge. De plus, et la durée de l'"impulsion" de micro-décharge individuelle du streamer est probablement trop courte, ici les mesures préliminaires d'impulsion de courant indiquent des pics de courant de 10 ns ou moins alors qu'un temps plus long est nécessaire pour la dissociation progressive du CO22,38.

Nous avons conçu, construit et développé un nouveau système de décharge à barrière diélectrique, basé sur des électrodes refroidies à l'eau, capable d'explorer des régimes intéressants de haute puissance (2 kW) et d'efficacité énergétique. Les efficacités énergétiques de la dissociation du CO2 ont été mesurées jusqu'à et plus de 30 % à faible puissance, et les taux de conversion jusqu'à 60 % lorsqu'une puissance plus élevée est appliquée. L'investigation clé pour le développement futur sera l'exploration de régimes qui permettent d'augmenter simultanément l'efficacité énergétique et le taux de conversion pour des flux de CO2 plus importants où une puissance élevée est appliquée au plasma. Ceci peut être accompli en limitant davantage la contre-réaction du CO et de l'O2 au moyen de : (i) une meilleure gestion thermique des électrodes et de l'ingénierie de surface ; (ii) l'adaptation optimisée du débit de gaz au volume et à la puissance de décharge ; (iii) insertion d'une membrane pour séparer l'O2 du plasma. De plus, nous considérons que les systèmes DBD agissent comme une collection de micro-décharges38, qui s'effondrent au cours de chaque cycle AC en plusieurs streamers en quelques nanosecondes : la mise en œuvre de décharges avec différents régimes spatiaux et temporels de micro-décharge, qui rapprocherait la densité électronique et le champ réduit (E/N0) des valeurs optimales pour la dissociation du CO2 pourrait grandement bénéficier au processus, avec des efficacités énergétiques qui pourraient devenir viables à des fins pratiques. peut grandement améliorer l'efficacité. Enfin, l'introduction de différents matériaux d'électrode et diélectriques, l'utilisation de matériaux à conductivité thermique plus élevée et l'amélioration du contact thermique avec le fluide de refroidissement, et l'ajout de catalyseurs dans la région de décharge augmenteront encore le potentiel d'application des systèmes plasma DBD à haute puissance et refroidis à l'eau.

Les ensembles de données utilisés et/ou analysés au cours de l'étude en cours sont disponibles auprès de l'auteur correspondant sur demande raisonnable.

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La recherche a été partiellement financée par le projet GICO, programme EU H2020, subvention n° 101006656.

ENEA Casaccia, Via Anguillarese 301, 00123, Rome, Italie

Nicola Lisi, Umberto Pasqual Laverdura, Rosa Chierchia, Igor Luisetto & Stefano Stendardo

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NL et UPL ont écrit le texte principal du manuscrit, NL, UPL et RC ont réalisé les principales expériences, RC a préparé les Fig. 9 et 10. NL a développé le système plasma, UPL, IL et SS l'analyse des gaz. Tous les auteurs ont examiné le manuscrit.

Correspondance à Nicola Lisi.

Les auteurs ne déclarent aucun intérêt concurrent.

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Réimpressions et autorisations

Lisi, N., Pasqual Laverdura, U., Chierchia, R. et al. Un réacteur à décharge à barrière diélectrique, refroidi par eau, de forte puissance, pour les études de dissociation et de valorisation du plasma CO2. Sci Rep 13, 7394 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-023-33241-9

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Reçu : 27 janvier 2023

Accepté : 10 avril 2023

Publié: 06 mai 2023

DOI : https://doi.org/10.1038/s41598-023-33241-9

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